CNT/泡沫炭複合材料的合成及其乙苯氧化脱氫催化性能的研究

如何基於功能性炭材料創制結構新穎且性能優異的催化劑材料，是一個富有挑戰性的前沿課題。針對乙苯氧化脱氫技術面臨的問題，根據泡沫炭和納米碳管(CNT)的結構與性能特點，本項目提出以聚酰胺酸和烴類為碳源、以聚氨酯泡沫為模板製備泡沫炭，圍繞CNT/泡沫炭複合材料的合成及其乙苯催化氧化脱氫性能開展研究；用CVD法制備CNT/泡沫炭複合材料，考察碳源種類和性質、添加方式和濃度、炭化工藝條件（炭化温度、加熱速率、保護氣氛和流量等）對泡沫炭結構和催化性能的影響；研究調變CNT/泡沫炭複合材料的結構、催化性能的技術方法；詮釋金屬前驅體對泡沫炭基體結構、原位生長CNT的影響規律及作用機制；揭示CNT/泡沫炭複合材料微觀結構與催化性能間的內在規律。課題的實施將為基於泡沫炭材料創制新結構高性能的乙苯氧化脱氫催化劑奠定科學基礎，成果將豐富和發展炭材料科學的內涵，有重要的學術價值和潛在的應用前景。

泡沫炭作為一種具有優異性能的碳質固體泡沫，近年來受到廣泛關注。研究並建立製備功能性泡沫炭材料是一個富有挑戰性的前沿課題。本項目基於催化劑原位擔載耦合模板複製技術合成金屬/泡沫炭複合材料，繼而通過化學氣相沉積及原位催化石墨化等技術手段實現對泡沫炭表面性質及微觀結構的合理調控，實現多種新型功能化泡沫炭材料的原位選控制備。主要研究結果如下：以煤液化殘渣為原料，通過模板法合成泡沫炭，所得泡沫炭孔徑均勻，尺寸為500 μm左右，孔隙率高達95 vol %以上。利用煤液化殘渣自身富含的鐵物種為催化劑，以乙烯為碳源經化學氣相沉積技術合成納米碳纖維/泡沫炭複合材料。經化學氣相沉積處理後，泡沫炭表面被直徑20-100 nm，長度數十微米相互纏繞的納米碳纖維完全覆蓋。生成的納米碳纖維覆蓋層有效地增強了泡沫炭表面疏水性，從而使其具有優異的油水分離性能，可吸附近自身重量30倍的油品。基於模板複製耦合共炭化技術，將鐵族金屬納米粒子均勻分散於泡沫炭三維網狀韌帶內部，經熱處理引發催化石墨化過程原位生成石墨化碳包覆金屬納米粒子結構，進而原位組裝構成泡沫炭材料的基體韌帶，實現納米尺度碳包磁性粒子材料和宏觀尺度泡沫炭材料的有機融合。所得到的泡沫炭複合材料表現出優異的電磁波吸收性能，反射損耗低於-10 dB的頻率寬度達到13 GHz。這一工作豐富了吸波材料和催化石墨化理論的內涵，為新型整體式高性能吸波材料的合成提出了新的思路。 中間相瀝青是合成高導熱泡沫炭的重要原料。本項目以大宗煤焦化副產品高温煤焦油為原料，通過淨化、加氫、蒸餾、熱縮聚以及萃取等技術手段對煤焦油分子結構進行裁剪和調變，合成出中間相含量100 %，喹啉可溶物70 wt %，軟化點270 oC的高品質中間相瀝青。以該瀝青為原料，通過模板法合成高開孔率可石墨化泡沫炭和高性能碳纖維。結合課題工作，申請及授權國家發明專利12項，被國際著名刊物Carbon接收發表論文3篇。項目執行期間，獲得教育部自然科學二等獎和遼寧省自然科學二等獎各1項。 ^[1]