高介電低損耗的新型聚芳醚腈耐高温介電材料

設計合成新型多元酚與2,6-二氯苯甲腈通過親核芳香取代反應合成新型聚芳醚腈，獲得具有高介電常數、低介電損耗的耐高温聚合物基體材料，並通過對聚合物結構的調控來實現性能的調控和優化。通過高温交聯形成交聯網絡結構來降低聚芳醚腈的介電損耗。採用介電納米填料和導電納米填料為分散相，製備聚芳醚腈/納米填料複合的介電材料，通過納米粒子的表面化學接枝、物理包覆及連續超聲分散技術來解決兩相之間界面相容性問題和納米填料的分散性問題，而實現降低界面損耗的目標。應用紅外光譜、核磁共振譜對材料的結構進行分析，透射電子顯微鏡、動態旋轉流變技術來控制材料的分散形態及兩相相容性。對材料的熱性能、介電性能進行全面評價，尤其是介電性能-温度特性。獲得一種兼備耐熱性能好、高儲能密度、低介電損耗、高温條件下（150℃以上）介電性能穩定性好等優點的介電材料，並開發其在耐高温高儲能電容器領域的應用。

具有耐高温、高介電常數、低介電損耗特徵的聚合物基介電覆合材料被認為是高性能介電材料中極具競爭優勢的品種之一。本項目以聚芳醚腈為聚合物基體材料，分別從聚合物分子鏈結構設計、聚集態結構控制、界面化學反應優化、複合材料界面精細結構調控等多層次多角度全面研究了聚芳醚腈結構與介電性能的構效關係。具體而言，藉助二滷苯甲腈與二元酚的親核取代縮聚反應，合成了包括均聚型、共聚型、交聯型等不同分子鏈結構的聚芳醚腈，詳細研究了系列聚合物的介電性能與分子鏈結構的對應關係。在此基礎之上，分別從有機填料和無機填料兩個角度，製備了具有增強介電性能的聚芳醚腈複合材料。以雙鄰苯二甲腈和聚苯胺為有機填料對聚芳醚腈進行增強填充，獲得了系列具有良好界面相容性與優良介電性能的全有機介電覆合材料；以鈦酸鋇、二氧化鈦、碳納米管、氧化石墨烯等無機剛性粒子為功能填料，引入側鏈羧基化聚芳醚腈、氨基化鄰苯二甲腈、超支化酞菁銅等有機組分進行界面化學增強，有效改善有機基體與無機組分的界面相容性，獲得了一系列具有高介電常數與低介電損耗的有機無機介電覆合材料。最後，運用熱拉伸取向與大分子端基化學交聯等技術手段，對聚芳醚腈介電薄膜的聚集態結構與複合材料的界面精細結構進行有效調控，二次熱拉伸有效改善了功能填料在聚芳醚腈基體中的分散狀況，而大分子端基化學反應形成的交聯網絡則顯著降低了介電損耗並大幅度提高耐熱温度，從而最終獲得具有高介電常數、高介電擊穿強度、低介電損耗的耐高温有機無機介電覆合材料，為研製耐高温高儲能密度薄膜電容器提供了理想的高性能介質材料。在本項目的資助下，已發表SCI論文50篇，申請中國發明專利4項，獲得四川省科學技術發明獎一項，培養博士及碩士研究生共計26人，多次在國際及國內學術及行業會議上展示項目研究成果，有效提升了聚芳醚腈介電覆合材料在儲能器件領域的影響力，為未來進行聚芳醚腈介電覆合材料的產業化開發奠定了良好的基礎。 ^[1]