量子級聯激光器

量子級聯激光器（Quantum cascade Laser，QCL）是基於半導體耦合量子阱子帶（一般為導帶）間的電子躍遷所產生的一種單極性光源。量子（quantum）指的是通過調整有源區量子阱的厚度可以改變子帶的能級間距，實現對波長的“裁剪”，另外也指器件的尺寸較小。級聯（cascade）的意思是有源區中上一組成部分的輸出是下一部分的輸入，一級接一級串聯在一起。激光器（Laser）是指產生特定波長的光源。量子級聯激光器的波長可以覆蓋在軍事、通信、氣體檢測等領域極具應用價值的中遠紅外波段。 ^[2] 

量子級聯激光器的思想萌芽是由前蘇聯科學家 Kazarinov R.和 Suris R.在 1971年提出的。如圖1所示，在一定的偏壓下，電子從量子阱子帶間的基態躍遷到下一量子阱的激發態，並釋放出光子，之後經非輻射弛豫躍遷到同一量子阱的基態，如此重複躍遷過程期望實現光的級聯放大。這一思想原型為量子級聯激光器的萌芽，但由於本身結構的設計缺陷以及材料生長技術的限制，這一思想並未在當時產生太大的漣漪。 ^[2] 

隨着卓以和等人在材料生長技術（分子束外延技術）取得突破，以及 CapassoF.等人在結構設計理論上的發展，為量子級聯激光器的誕生奠定了基礎。世界上第一支量子級聯激光器誕生於 1994 年的貝爾實驗室，是由 Faist J.和 Capasso F.等人採用 InAlAs/InGaAs/InP 材料體系研製成的，其有源區的設計是三阱耦合斜躍遷結構，如圖2所示。 ^[2] 

自量子級聯激光器誕生以後，許多研究小組開展了相關工作。量子級聯激光器的工作温度、輸出性能和波長覆蓋範圍在過去的 20 年取得了迅猛發展。其中，有兩個里程碑，一個是 1997 年室温工作的分佈反饋量子級聯激光器（DFB-QCL）的研製成功，實現了波長為 5.4μm 和 8μm 的 DFB-QCL 的室温工作，其中 5.4μm 的激光器 300K 時峯值功率為 60mW；另一個是 2002 年實現了波長為 9.1μm 量子級聯激光器的室温連續工作，器件在 292K 時輸出功率為17mW，最高連續工作温度為 321K。 ^[2] 

量子級聯激光理論的創立及量子級聯激光器的發明，實現了半導體激光器的高特徵温度，獲得了高可靠性的中遠紅外波，以及高的輸出功率。一般而言，量子級聯激光器系統包括量子級聯激光模塊，控制模塊以及接口模塊。量子級聯激光器從結構上來説，可以分為分佈反饋（Distributed Feedback）QCL，F-P（Fabry-Perot）QCL 和外腔（External Cavity ）QCL 。 ^[3] 

國際上已研製出 3.6～19μm 中遠紅外量子級聯激光器系統。隨着技術的進步，量子級聯激光器不但能以脈衝的方式工作，8.4μm 脈衝 QCL 工作温度已高於 150℃，而且可以在連續工作的方式輸出達 500m W 的光功率。激光模塊將QCL 激光器裝進一個氣密性封裝內，最大限度的保護了激光器的性能和壽命。 ^[3] 

1994 年美國貝爾實驗室採用分子束外延技術（Molecular Beam Epitaxy：MBE）發明了第一個單極型量子級聯激光器（Quantum Cascade Laser：QCL，它是基於電子在導帶子帶間躍遷、且光學聲子共振輔助隧穿原理實現粒子數反轉，並輻射激光的。中遠紅外單極型量子級聯激光器已能覆蓋 27.8~3802.3 cm^-1（相

當於 2.63-360 µm）的波長範圍。而我國中遠紅外量子級聯激光器的研究始於 1995年，中科院半導體研究所於 2000 年研製出 2777.8~2857.1 cm^-1（相當於 3.5~3.6 µm）的中紅外 QCL 器件。 ^[1] 

傳統半導體激光器是基於帶間躍遷，在 p-n 結加正向偏壓，實現電子和空穴之間的粒子數反轉。此偏壓將分別位於導帶與價帶中的電子與空穴注入到有源區，通過帶間電子與空穴的複合產生激光；而量子級聯激光器激光產生的過程僅有導帶和其中的電子參與，實現有源區不同量子阱能級間的粒子數反轉並輻射激光。此理論的提出是半導體物理理論的創新，它的發展與實驗驗證是量子阱能帶工程與分子束外延技術和界面質量控制相結合的典範。 ^[1] 

隨着經濟的發展，人類對於大自然的干擾和對環境的破壞愈發嚴重，無論是酸雨等氣候災害、亦或是全球氣候變暖、還是霧霾現象頻發，都嚴重的影響着人們的生存環境。各國科學家對環境監控都十分重視。2008 年，正值北京奧運會舉辦之際，美國普林斯頓科研小組利用量子級聯激光器搭建了開路式氣體檢測系統，對北京進行了空氣質量評估。“HIPPO”項目（由美國國家科學基金會（NSF）和美國國家海洋和大氣局（NOAA）支持）和“CalNEX”項目（由美國加州空氣資源局（CARB）和 NOAA 支持）正在開展温室氣體的相關研究工作。 ^[2] 

在石油化工、金屬冶煉、礦山開採等行業生產過程中，通過檢測產生的相應氣體的濃度可以進行進程監控，也可以監控泄露危險氣體的濃度，以保障生產安全，已有技術採用 5.2μm QCL 對工業燃燒排氣系統中產生的 NO 氣體進行實時檢測，並使用 7.8μm 的脈衝 QCL 對爆炸物產生的氣體進行光學檢測。 ^[2] 

有的疾病會造成人類呼出氣體成分的異常升高，通過對呼出氣體的種類和濃度進行準確的分析，可以對臨牀診斷和治療提供有價值的參考，而且不必因為使用 CT 等儀器而引入過多的輻射。例如，患有糖尿病、肝臟和腎臟疾病的患者呼出的氣體中 NH₃濃度會出現異常，患有哮喘、心腦血管疾病的患者呼出氣體中 CO濃度會增高，因而採用連續工作的 10.3μm的量子級聯激光器對人體呼出的氨氣濃度進行檢測。 ^[2] 

已有技術採用直接吸收量子級聯激光光譜法對同位素氣體¹⁴N¹⁵N¹⁶O，¹⁵N¹⁴N¹⁶O 和¹⁴N₂¹⁶O 進行高精度的分析，能夠同步測定其混合比例。 ^[2] 

除了上述提到的應用場景，以氣體檢測為基本原理的應用場景還有很多，例如農業生產、食品工業、物聯網等，量子級聯激光器由於其固有的特點和優勢，是很多氣體檢測應用場景的理想光源。 ^[2] 

量子級聯激光器從波長設計原理上與常規半導體激光器不同，常規半導體激光器的激射波長受限於材料自身的禁帶寬度，而 QCL 的激射波長是由導帶中子帶間的能級間距決定的，可以通過調節量子阱/壘層的厚度改變子帶間的能級間距，從而改變 QCL 的激射波長。從理論上講，QCL 可以覆蓋中遠紅外到 THz 波段。 ^[2] 

對於 各種氣體的檢測，需要激光器的波長精確平滑地從一個波長調諧到另一個波長。對於特定氣體的檢測，波長更需要精確的調節以匹配其吸收線，也稱為分子“指紋”。另外，通過波長調節以匹配氣體的第二條吸收線，可以用來作為第一條吸收線是否正確的判斷標準。單個激光器的激射波長可以通過改變温度和工作電流進行調諧，已有技術通過改變激光器的工作温度，得到波長 9μm 激光器中心頻率 0.9%的調諧範圍，約為 10cm^-1。而使用外置光柵，可以得到更寬的波長調諧範圍。 ^[2] 

比起中紅外波段其它光源，QCL 的輸出功率較高。不同的激光氣體檢測應用中會需要不同的功率，故激光器的高功率工作是非常必要的。改變工作電流就可以改變激光器的輸出功率，高功率的激光器能夠提供的功率範圍大，可以滿足更多的應用場景。QCL 輸出功率較高的原因可以歸結於其本身的有源區結構設計，其電子利用效率較高。內量子效率是指每秒注入有源區的電子-空穴對數能夠產生的光子數多少。圖3給出典型的 QCL 有源區工作示意圖，電子流通過一系列的子帶和微帶，實現子帶中的上能級電子的集聚，之後迅速躍遷到下能級併產生光子，之後注入區再重複利用電子流，使之進入下一個循環。理論上一個電子可以產生與有源區級數相同的光子數，從而內量子效率較高，輸出的功率也就越大。而常規的半導體激光器中，一個電子在與空穴相遇後僅輻射出一個光子。 ^[2] 

許多應用中需要激光器能室温工作（室温脈衝或室温連續工作）。器件低温工作時需將激光器放置在液氮製冷的杜瓦中，將增大系統體積，而且不利於激光器的光束整形。而常規半導體激光器中電子和空穴的分佈對温度十分敏感，在長波長區域，俄歇效應將限制器件的高温工作，而量子級聯激光器有源區中子帶波函數曲率接近相同，不易產生俄歇效應，已有量子級聯激光器最高的連續工作温度為 150°C。 ^[2] 

常規半導體激光器是雙極性器件，導帶中的電子與價帶中的空穴複合生成光子，而量子級聯激光器是單極性器件，只靠導帶中子帶間電子的躍遷產生光子，如圖4所示，電子躍遷的始態與終態的曲線的曲率相同，這樣形成的增益譜很窄而且對稱，是量子級聯激光器能夠低閾值工作的一個原因。當然，QCL 的閾值電流密度也與有源區設計，材料生長以及器件結構有關。 ^[2] 

量子級聯激光器的尺寸較小，如圖5所示，量子級聯激光器管芯的長度一般為 3mm，隨着激光器性能提高，可以將其封裝在方盒內，從而方便地移動和操作。 ^[2]