科學一方通行

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學園都市新學期開始時，在某起事件受傷的學園都市第一名，“Level5”一方通行仍在醫院療養。最後之作對於一方的康復感到非常開心，策劃舉辦了紀念派對，還動員了“妹妹們”準備。在某個和平的午後，全副武裝的“警備員”造訪醫院。據聞針對一方通行開發的秘密兵器被竊，犯人的目標就是一方通行本人…。

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夜晚，潛入學園都市的少女被“警備員”追趕。她侵入一方通行的病房，一番激戰後被“警備員”逮捕，最後留下的是一張最後之作的照片。一方通行為了調查內幕，要求“警備員”交出少女，然而“警備員”拒絕並展開了攻擊。他們投入的新型機動兵器其實隱藏秘密。當晚，逃亡的少女再次造訪一方通行的病房。

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出現在一方通行面前的少女名叫埃斯特·羅森塔爾。知曉盤踞於“警備員”的黑暗深處中的組織“DA”正在計劃某種陰謀的她，將一切事情的開端全是她將自己的技術帶進學園都市造成的事、最後之作已經成為他們的目標的事，以及只有她自己一個人實在無能對抗他們的事全告訴了一方通行，並向他請求協助。

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埃斯特為了讓被施展死靈術的人皮遺體迴歸正常的狀態而進行處理，然而卻遇見了準備處分遺體的“DA”隊員。在埃斯特的處理下，寄宿在遺體身上的模擬魂魄，禍鬥動了起來！DA的其中一位隊員趁着一方通行的傷口裂開時逃離現場，並在路上抓住碰巧路過的御坂一〇〇四六號當作人質展開逃亡。

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“警備員”根據突然獲得的情報逐一對“DA”的據點展開攻堅，於是DA決定向菱形求助。如今失去了埃斯特，奪取最後之作的計劃又以失敗告終，那麼如果能將綁架的人質帶來或許就能想點辦法。聽信了菱形的這番話的DA為了將御坂一〇〇四六號送到他身邊，動用了多腳兵器“狼蛛”加以應戰。

因為其兇惡程度而一直遭到封印、由四名能力者所組成的暗部組織“食屍部隊”，為了將“DA”抹殺而被派遣展開行動的她們，如今將獠牙轉向了她們所憎恨的萬惡之源．正當埃斯特看著奈留以嬉戲玩樂般的態度攻擊着禍鬥，內心充滿絕望之際，有如要挺身而出守護她們兩人般，一方通行出現了！

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在“警備員”、“DA”及“食屍部隊”所有人都已經倒下的一片慘狀中，埃斯特看出了一方通行在戰鬥中拯救他人的力量，並希望能認他為師父。儘管一方通行滿臉不願意，但埃斯特還是不斷地拜託着他。在這個時候，三架“棺材”――“窮奇”、“渾沌”、“饕餮”突然現身了。

為了追求“絕對能力（Level6）”的力量，菱形不斷地反覆進行著實驗與研究。而妹妹蛭魅也以被驗者的身份支持着哥哥的夢想。他們兩人有一天與“死靈術師”埃斯特相遇了。知道自己已經沒有多少時間的蛭魅，做出了某項決定。受到那項決定的影響，埃斯特和菱形做出了某個“選擇”，而這竟招致了悲劇…。

埃斯特如今終於下定決心要導正自己過去犯下的錯誤。在回收御坂一〇〇四六號、並完全拷貝10031次的死亡記憶之後，菱形獲得了邁向“Level 6”的關鍵。一方通行躲避着三架“棺材”的攻擊，並抵達了菱形研究所的所在地。儘管他救出了御坂一〇〇四六號，然而這時“公式”卻早已完成了。

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舜帝之劍最終未能刺中目標。“公式”安裝完畢後，蛭魅開始以爆發性的氣勢向周遭膨脹。然後，當埃斯特等人好不容易逃出來後，出現在她們眼前的是蛭魅現在的真面目．第四隻編號惡靈“檮杌”。或許是判斷已經沒有必要再繼續欺瞞任何人，檮杌開始談起過去為實現羅森塔爾家的宿願“打造完美的魔像”。

為創造出羅森塔爾家四百年來的宿願“完美的魔像”，在背後教唆檮杌的“惡魔”，正是羅森塔爾家第四代的當家伊薩克。在得知從御坂一〇〇四六號體內抽出的10031次的死亡記憶是達成這項目的的關鍵，一方通行感到無比憤怒。他向埃斯特提出了質問，“你到底想用自己的雙手拯救什麼？”

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埃斯特為了守護重要的約定；禍鬥為了守護主人；菱形幹比古為了奪回蛭魅；御坂10046號則是為了向玩弄記憶的伊薩克報復…每個人秉持着各自的立場及各自的目的，五個人終於來到了伊薩克的面前。然後，埃斯特手上的舜帝之劍貫穿了伊薩克…！！